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一个互变异构体配体使C-H与分子氧定向羟基化

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科学2021年6月25日:
第372卷,第6549期,1452-1457页
DOI: 10.1126 / science.abg2362

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将氧气释放到芳烃中

尽管氧气就在我们身边,但要将它用于选择性化学氧化往往出奇地困难,这就需要更昂贵、更浪费的替代品。李et al。报告,仔细的配体优化产生钯催化剂,其可以有效地活化氧气以羟基化物质与羧酸取代基相邻的各种芳基和杂芳烃环。配体通过吡啶和吡啶酮组分与钯结合,并且作者在Dative和阴离子协调模式之间的互变异化以其有效性起作用。

科学, abg2362,这个问题p。1452

摘要

当氧被用作氧化剂时,芳基碳氢键与过渡金属催化剂的羟基化已被证明是具有挑战性的。在这里,我们报道了一种带有双齿吡啶/吡啶酮配体的钯配合物,它能在羧酸附近的环位有效地催化该反应。红外、X射线和计算分析支持配体互变异构作用,从单阴离子(L,X)配位到中性(L,L)配位在有氧碳-氢羟基化反应的催化循环中可能发挥作用。传统的由杂环决定的位点选择性被这种催化剂所推翻,从而允许在以前无法获得的位点上对具有药物价值的化合物进行后期修饰。

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